钙钛矿氧化物的通用原子间势

凭借其著名的结构与化学灵活性，钙钛矿氧化物已成为一个高度适应的材料平台，用于探索由不同自由度之间相互作用产生的涌现现象。利用经典力场（通常表示为参数化解析函数）的分子动力学（MD）模拟，在阐明包括钙钛矿氧化物在内的晶体固体的原子尺度动力学与结构性质方面作出了重要贡献。然而，当前可用于固体的力场相当特定且可迁移性有限，使得用 MD 研究新材料体系十分耗时，因为必须先参数化并测试新的力场。缺乏适用于广泛固体材料的通用力场，阻碍了 MD 在计算机辅助材料发现（CAMD）中的便捷部署。在此，通过利用带有自注意力机制的深度神经网络，我们开发了一种统一力场，能够对涉及 14 种金属元素的钙钛矿氧化物及其任意组分的固溶体进行 MD 模拟。值得注意的是，采用该模型势的等压-等温系综 MD 模拟准确预测了几种显著不同的铁电氧化物的实验相变序列，包括一种 6 元素三元固溶体 Pb(In$_{1/2}$Nb$_{1/2}$)O$_3$--Pb(Mg$_{1/3}$Nb$_{2/3}$)O$_3$--PbTiO$_3$。我们相信，公开发布的通用原子间势连同训练数据库、所提出的回归测试和自动测试工作流，将为固体统一力场的系统性改进与扩展铺平道路，并可能开创 CAMD 的新纪元。