3d钙钛矿氧化物均匀库仑相互作用的系统性dynamical均值场理论研究
强关联电子
2026-05-19 v1
摘要
强相关过渡金属钙钛矿氧化物是电子结构理论和大规模数据驱动材料发现的根本性挑战。虽然DFT+DMFT提供了对此类系统的定量准确描述，但其高通量应用受限于需要确定材料特定库仑相互作用参数（U）的需求。首先性方法如cRPA预测了库仑相互作用强度在化学上相似的ABO钙钛矿材料中呈高度非线性和不可迁移的演化。本文表明，这一范式并不适用于large-energy-window eDMFT，该方法采用高度局域化轨道，并在同一多体框架中自一致地处理电子关联和筛选。结果显示，光谱特性主要由动力学自能决定，而非由静态相互作用引起的能量位移所主导。近期的受限eDMFT计算表明，对于广泛的过渡金属氧化物类，自一致筛选后的库仑相互作用自然落入相关金属和绝缘体的相对狭窄范围内。受此启发，我们实现了一个高通量eDMFT框架，采用物理推导的U值：金属为U=6 eV，绝缘体为U=10 eV，搭配exact double counting。我们使用该框架对ABO化合物（A=Ca, Sr, La; B=V--Ni）进行系统性高通量eDMFT计算，并将得到的光谱函数与光谱发射实验进行基准测试，发现整体表现良好。我们的结果确立了电荷自一致eDMFT可实现稳健、无需参数调谐的高通量多体计算，用于强相关氧化物，为强相关材料的预测性电子结构数据库打开了实用路径。
引用
@article{arxiv.2605.16771,
title = {Systematic dynamical mean-field theory study of 3d perovskite oxides with uniform Coulomb interactions},
author = {Antik Sihi and Caden Ginter and Kristjan Haule and Subhasish Mandal},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.16771},
year = {2026}
}