无 Mott-Hubbard 电子间排斥能 U 的 3d ABO3 钙钛矿 Mott 能隙
材料科学
2019-07-24 v2 强关联电子
摘要
诸如具有部分填充 3d 壳层的钙钛矿氧化物等 Mott 绝缘体中带隙的存在，传统上用强烈的动态电子间排斥来解释，该排斥由 Hubbard 哈密顿量中的格点排斥能 U 编码。将经验格点势能项 U 添加到交换相关密度泛函理论（DFT）中的“DFT+U 方法”的成功，引发了关于 DFT+U 中的 U 是否与 Hubbard 哈密顿量中的 U 以相同方式代表电子间关联，以及选择 U 时的经验主义是否可以避免的疑问。在此我们说明，不含任何 U 的从头算 DFT 能够预测从钛酸盐到镍酸盐的所有 ABO3 3d 钙钛矿在自旋有序和自旋无序顺磁相中的能隙趋势和结构对称性破缺（八面体旋转、Jahn-Teller 模式、键 disproportionation）。我们将顺磁相描述为一个超胞，其中各个格点可以具有不同的局部环境，从而允许 DFT 在不同格点上发展出有限磁矩，只要整个晶胞的总磁矩为零即可。我们使用最近开发的交换相关泛函（“SCAN”），该泛函得到包含静态相关的常规单行列式、平均场 DFT 范式的认可，但对自相互作用抵消的描述更为精确。我们的结果表明，强烈的动态电子关联并未在 3d ABO3 Mott 绝缘体的能隙形成中发挥普遍作用，并为未来应用 DFT 研究依赖于能隙存在的诸多复杂性效应（如 ABO3 氧化物中的掺杂、缺陷和能带对齐）开辟了道路。
引用
@article{arxiv.1901.00425,
title = {Mott gapping in 3d ABO3 perovskites without Mott-Hubbard interelectronic U},
author = {Julien Varignon and Manuel Bibes and Alex Zunger},
journal= {arXiv preprint arXiv:1901.00425},
year = {2019}
}