Li 掺杂 α-V₂O₅ 中离域极化子与 Burstein-Moss 移的 DFT+DMFT 研究
强关联电子
2023-11-28 v3 材料科学
摘要
我们采用密度泛函理论 (DFT)+U 与动力学平均场理论 (DMFT) 结合连续时间量子蒙特卡洛杂质求解器，研究了 V₂O₅ 与 LiₓV₂O₅（x = 0.125 与 0.25）的电子性质。原始 V₂O₅ 是一种具有强 O p–V d 杂化的电荷转移绝缘体，并表现出大的带隙（E_gap）以及非零的导带 (CB) 隙。我们表明，由 DMFT 计算得到的 V₂O₅ 的带隙、钒的 d 电子数 N_d 与导带 (CB) 隙与实验值高度吻合。而 DFT+U 方法虽能复现实验带隙，却高估了 N_d 值并低估了导带隙。在低 Li 掺杂下，V₂O₅ 的电子性质主要由极化子机制驱动，电子自旋共振与电子核双共振光谱观测到了自由极化子与束缚极化子的共存。值得注意的是，我们的 DMFT 结果识别出了两类极化子，其中束缚极化子在能量上更占优，而 DFT+U 方法仅预测了自由极化子。我们的 DMFT 分析还揭示，Li 掺杂增加会导致电子填入导带、费米能级移动，该结果与增强 Li 掺杂时所观测到的 Burstein-Moss 移一致，从而我们证明了 DFT+DMFT 方法可用于强关联材料的准确而真实的描述。
引用
@article{arxiv.2308.04043,
title = {Delocalized polaron and Burstein-Moss shift induced by Li in $\alpha$-$\textrm{V}_{2}\textrm{O}_{5}$: DFT+DMFT study},
author = {Huu T. Do and Alex Taekyung Lee and Hyowon Park and Anh T. Ngo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.04043},
year = {2023}
}
备注
12 pages, 13 figures