密度泛函理论模拟金属-金属单重态成键的挑战：以二聚化 VO2 为例
材料科学
2023-10-10 v1 强关联电子
摘要
VO2 以其电学相变而闻名：在 340 开尔文以上，从以 V-V 二聚体结构为特征的绝缘单斜（M1）相转变为金属金红石（R）相。该转变伴随磁学变化：M1 相呈现非磁性自旋单重态，而 R 相呈现具有局域磁矩的状态。同时模拟该化合物的结构、电学和磁学性质具有基础重要性，但仅 M1 相就对密度泛函理论（DFT）构成了重大挑战。在本研究中，我们表明常用的 DFT 泛函，包括结合原位 Hubbard U 以更好处理 3d 电子的泛函，均无法准确预测 V-V 二聚体长度。自旋限制方法倾向于高估 V-V 键强度，导致较小的 V-V 键长。相反，自旋对称性破缺方法表现出相反趋势。每种键计算方法都强调了 VO2 金属-绝缘体转变中两个争议机制之一，即 Peierls 或 Mott 机制。为阐明 DFT 所遇挑战，我们还采用了一个整合一维磁位点的有效哈密顿量，从而揭示与 DFT 计算相关的固有困难。
引用
@article{arxiv.2310.05402,
title = {Challenges for density functional theory in simulating metal-metal singlet bonding: a case study of dimerized VO2},
author = {Yubo Zhang and Da Ke and Junxiong Wu and Chutong Zhang and Baichen Lin and Zuhuang Chen and John P. Perdew and Jianwei Sun},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.05402},
year = {2023}
}
备注
14 pages, 6 figures