基于键中心轨道利用 DFT+DMFT 统一描述 VO₂ 的第一性原理研究
强关联电子
2026-03-30 v1 材料科学
摘要
我们提出了一项结合密度泛函理论与动力学平均场理论（DFT+DMFT）对金红石基二氧化钒（VO₂）全结构相空间的研究，包括研究较少的 M2 相和 T 相，采用了一种非传统的键中心轨道基组。键中心轨道的使用使我们能够用一种一致的方法处理 VO₂ 的所有主要相及其之间的结构转变，且计算代价适中，无需预先将结构划分为二聚化和非二聚化的 V–V 对。我们在 M2 相中两种不同类型的钒链上获得了两个不同的绝缘态：在二聚化链上的单态绝缘体和在锯齿形畸变链上的莫特绝缘体，然而它们在 M2 相中强耦合，因此金属-绝缘体转变对两种位点总是同时发生。我们还证明 M2 相对应于 VO₂ 结构相空间中的一个局部能量最小值，其稳定性除内部结构畸变外，还关键地依赖于相对于未畸变金红石相的晶胞应变。计算进一步表明，对称性不同的三方晶系 T 相在电子上对应于 M1 型或 M2 型绝缘体，其转变随畸变呈突变。最后，我们通过构建仅包含一种位点类型的假设结构，分离了二聚化和锯齿形畸变的影响，发现锯齿形畸变强烈有利于莫特绝缘态的出现，无论是作为畸变的函数还是 onsite 相互作用的函数。
引用
@article{arxiv.2603.26452,
title = {Towards a unified first-principles-based description of VO$_2$ using DFT+DMFT with bond-centered orbitals},
author = {Peter Mlkvik and Nicola A. Spaldin and Claude Ederer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.26452},
year = {2026}
}