3d 钙钛矿氧化物中带隙的起源

过渡金属钙钛矿氧化物 ABO3 具有广泛的磁、电子和结构性质，长期以来作为检验凝聚态理论的平台。特别是，其绝缘特性——在多数化合物中存在——常通过著名的 Mott-Hubbard 机制归因于动力学电子关联，其中带隙产生于均匀的、保持对称性的电子排斥机制。然而，结构畸变在钙钛矿中无处不在，其与动力学关联在产生这一丰富性质集合中的相关性仍是一个开放问题。本文中，我们探讨整个 3d 钙钛矿氧化物家族中带隙打开的起源。我们表明，诸如密度泛函理论（DFT）这样的单行列式平均场方法可成功描述该整个系列在低维与高温下的结构、磁性和电子性质。我们发现，绝缘化通过降低能量的晶体对称性降低（八面体转动、Jahn-Teller 与键 disproportionation 效应）以及本征电子不稳定性实现，二者均解除轨道简并。因此，我们的工作表明，尽管 ABO3 氧化物可能复杂，但它们未必是强关联的。这也为钙钛矿中掺杂与缺陷物理的系统性研究开辟了道路，这对基于氧化物的电子学的全面实现至关重要。