CH3NH3PbI3中由分子有序引起的呼吸带
材料科学
2017-11-10 v3
摘要
CH3NH3PbI3钙钛矿如今是最有前景的能量转换光伏材料之一。我们通过第一性原理计算，采用多种近似层次——即包含自旋轨道耦合的密度泛函理论以及借助GW方法的准粒子修正，还有赝势自相互作用修正——研究了甲基铵取向对该钙钛矿电子结构的作用。我们在2x2x2超晶胞内考虑了多种分子排列，表明有机分子的相对取向导致了高达2 eV的巨大带隙变化。带隙大小与PbI3笼的畸变相关，而畸变又源于该无机骨架与分子间的静电相互作用。在所有近似层次上均确认了带隙对分子相互取向的强烈依赖。我们的结果提示，分子运动与分子同无机笼相互作用之间的耦合有助于解释CH3NH3PbI3钙钛矿吸收光谱的展宽，这与观测到的白色光谱一致。
引用
@article{arxiv.1612.02624,
title = {Breathing bands due to molecular order in CH3NH3PbI3},
author = {Malgorzata Wierzbowska and Juan Jose Melendez and Daniele Varsano},
journal= {arXiv preprint arXiv:1612.02624},
year = {2017}
}