关联钙钛矿金属中金属-绝缘体转变的起源
材料科学
2022-01-26 v2
摘要
驱动关联固体中金属-绝缘体转变 (MIT) 的机理尚不完全清楚。例如，钙钛矿 (PV) SrCoO3 是铁磁 (FM) 金属，而缺氧 (n 掺杂) 的棕锰矿 (BM) SrCoO2.5 是反铁磁 (AFM) 绝缘体。鉴于伴随 MIT 的磁性与结构转变，此类 MIT 转变的驱动因素并不明确。我们还观察到钙钛矿金属 LaNiO3、SrFeO3 和 SrCoO3 在通过高至低价态组分变化进行 n 掺杂时也会发生 MIT。此外，对绝缘 BM SrCoO2.5 相施加压力会驱动能隙闭合。利用 DFT 与关联扩散蒙特卡洛方法，我们证明最易发生 MIT 的 ABO3 钙钛矿是自空穴掺杂材料，类似于负电荷转移系统。当从负电荷转移金属相进行 n 掺杂时，潜在的电荷-晶格 (或 e-声子) 耦合将系统驱动至键 disproportionated 的带隙态，从而仅在特定位点实现配体空穴钝化，导致电荷 disproportionated 态。所打开能隙的大小与这些配体位点的空穴填充量相关。这表明，即使在关联金属中，驱动能隙打开以实现 MIT 的相互作用是电荷转移能，但它与潜在声子耦合以使系统转变至绝缘相。由较弱相互作用驱动的其他有序 (磁、电荷等) 是次要的，并可能在小掺杂下辅助能隙打开，但决定带隙的主要是电荷转移能，负能量偏好金属相。该 n 掺杂可通过化学计量、组分或压力调制实现。因此，控制配体空穴的量是控制 MIT 的关键。在可能的情况下，我们将预测与实验进行了比较。
引用
@article{arxiv.2103.09809,
title = {Origin of Metal-Insulator Transitions in Correlated Perovskite Metals},
author = {M. Chandler Bennett and Guoxiang Hu and Guangming Wang and Olle Heinonen and Paul R. C. Kent and Jaron T. Krogel and Panchapakesan Ganesh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2103.09809},
year = {2022}
}