复杂固溶体深度势能的模块化开发

多组分氧化物固溶体是调节竞争性的自旋、电荷、轨道和晶格自由度之间微妙平衡以进行材料设计与发现的通用平台。具有优越功能特性的组分复杂氧化物的开发在很大程度上是经验性和偶然性的，部分原因在于固溶体跨越多个长度尺度的极其复杂的化学与结构。经典分子动力学（MD）作为在大空间和时间尺度上研究材料性质的强大统计方法，由于经典力场的可用性和准确性有限，在计算机辅助材料发现中常扮演次要角色。在此，我们引入“模块化开发深度势能”（ModDP）策略，能够以最小的人为干预对复杂固溶体的深度神经网络势模型（称为深度势能）进行系统化开发和改进。与端元材料相关的收敛训练数据库被视为独立模块，并通过并发学习过程复用于训练固溶体的深度势能。我们应用ModDP获得了两种具有重要技术价值的固溶体Pb$_x$Sr$_{1-x}$TiO$_3$和Hf$_x$Zr$_{1-x}$O$_2$的经典力场。对这两种材料体系，单一模型势能均能预测固溶体在宽组分范围内的各种性质，包括温度驱动和组分驱动的相变。特别地，Pb$_x$Sr$_{1-x}$TiO$_3$的深度势能再现了PbTiO$_3$/SrTiO$_3$超晶格中若干已知的拓扑织构如极化涡旋晶格和电偶极波，为MD研究拓扑结构对外刺激的动力学响应铺平了道路。