从bulk到表面: 非刚性氧化铝结构与动力学
材料科学
2026-05-08 v1 无序系统与神经网络
摘要
理解非刚性氧化铝表面的原子尺度结构和动力学对于解释其化学活性、机械稳定性和界面行为至关重要，但直接的实验表征仍具有挑战性。我们采用 Deep Potential (DP) 分子动力学方法生成大规模、 ab initio 质量的非刚性氧化铝 bulk 玻璃和熔融快速冷却自由表面模型，使我们能够以统计上可信的水平对其结构和松弛动力学进行定量分析，这在直接的 ab initio 模拟中难以实现。训练好的 DP 模型再现了实验液体和玻璃结构，捕捉了冷却速率对 bulk 玻璃相变的依赖，并纠正了广泛使用的经典势能预测的多面体人口系统偏差。在自由表面上，质量密度在约 ~10 Å 的深度内恢复到 bulk 值，而局部配位数则需要更宽的次表面区域才能完全收敛。最外层为氧富集，表现出改变的多面体连通性，其中 Al-O 键被收缩，且包含广泛的低配位数构型（显著包括 AlO 和 OAl），其丰度受玻璃稳定性的支配。在这些活性的 Lewis 酸和 Brønsted 碱位点中，局部成对，符合键价补偿，但仍分布在空间上而非聚集成扩展簇。尽管存在显著的结构异质性，表面仍以与 bulk 相同的尺度松弛，并表现出可比的玻璃相变温度，这表明一旦形成，无序表面在动力学上是稳定的。这些结果建立了非刚性氧化铝表面的分子水平图景，并展示了机器学习势能在无序氧化物界面结构-性质关系中发挥解析作用的能力。
引用
@article{arxiv.2605.05361,
title = {From Bulk to Surface: Structure and Dynamics of Amorphous Alumina from Deep Potential Molecular Dynamics},
author = {Zheng Yu and Jiayan Xu and Abhirup Patra and Sharan Shetty and Detlef Hohl and Roberto Car},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.05361},
year = {2026}
}