评估 AMOEBA 力场用于模拟固态和溶液中的金属卤化物钙钛矿
材料科学
2024-03-14 v1 软凝聚态物质
统计力学
化学物理
摘要
在这项工作中，我们将为研究杂化有机-无机卤化物钙钛矿的固态或溶液相而开发的现有非极化力场与 AMOEBA 极化力场进行了比较。目的是测试像 AMOEBA 这样计算成本更高的极化力场是否在溶液相和固态之间提供更好的可迁移性，最终目标是研究涉及这些离子化合物的晶体成核、生长及其他界面现象。在杂化钙钛矿的背景下，AMOEBA 力场参数已存在于溶液中的几种元素，我们决定保持这些参数不变，仅对缺失的参数（Pb²⁺ 和 CH₃NH₃⁺ 离子）进行参数化，以最大限度地提高可迁移性并避免对本文研究的特定示例过度拟合。总体而言，我们发现 AMOEBA 对典型离子物种给出了准确的水合自由能（误差在 5% 以内），同时显示了 CsPbI₃ 和 CH₃NH₃PbI₃ 不同晶型的正确稳定性排序。虽然现有参数不能精确重现所有转变温度和晶格参数，但与现有的非极化力场相比，AMOEBA 在溶液态和固态之间提供了更好的可迁移性。
引用
@article{arxiv.2403.08134,
title = {Evaluation of the AMOEBA force field for simulating metal halide perovskites in the solid state and in solution},
author = {P. V. G. M. Rathnayake and Stefano Bernardi and Asaph Widmer-Cooper},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.08134},
year = {2024}
}