利用显式核量子效应改进凝聚相水动力学：可极化 Q-AMOEBA 力场
化学物理
2022-11-15 v3
摘要
我们引入了用于水的 AMOEBA 可极化力场的新参数化版本，称为 Q-AMOEBA，用于显式考虑核量子效应（NQEs）的模拟。得益于近期引入的自适应量子热浴（adQTB）模拟技术，其计算成本与经典分子动力学相当，使得本研究成为可能。柔性 Q-AMOEBA 模型保留了初始 AMOEBA 函数形式，其分子间势包含静电相互作用的原子多极描述（最高至四极）、基于 Thole 相互作用模型的可极化贡献，以及用于模拟范德华相互作用的缓冲 14-7 势。该模型通过力平衡拟合策略获得，包含了高阶量子化学参考能量和选定的凝聚相性质目标。最终的 Q-AMOEBA 模型被证明能准确复现气相和凝聚相性质，显著改进了原始 AMOEBA 水模型。这一进展使得能够精细研究 NQEs 对水液相性质的影响，例如平均 H-O-H 角相对于其气相平衡值、同位素效应等。与 AMOEBA03 相比，Q-AMOEBA 还提供了改进的红外光谱预测能力。总体而言，我们表明 NQEs 的影响取决于底层模型函数形式以及相关的氢键强度。由于 adQTB 模拟可使用 Tinker-HP 软件包以接近经典的计算成本执行，Q-AMOEBA 可扩展至有机分子、蛋白质和核酸，为大规模研究 NQEs 在生物物理学中的重要性提供了可能。
引用
@article{arxiv.2206.13430,
title = {Improving Condensed Phase Water Dynamics with Explicit Nuclear Quantum Effects: the Polarizable Q-AMOEBA Force Field},
author = {Nastasia Mauger and Thomas Plé and Louis Lagardère and Simon Huppert and Jean-Philip Piquemal},
journal= {arXiv preprint arXiv:2206.13430},
year = {2022}
}