基于第一性原理的液态镓热力学性质的原子尺度模拟

在凝聚态物质研究中，原子尺度动力学模拟发挥着关键作用，尤其在揭示固体与液体等体系中的动力学过程、相变以及热力学统计宏观物理性质方面。长期以来，与有序晶体结构相比，模拟复杂无序液体一直是一项挑战。造成这一挑战的主要原因在于缺乏精确的力场函数以及忽略了核量子效应。为克服液体模拟中的这两大限制，我们采用了结合量子热浴（QTB）的深度势（DP）方法。DP 是一种从密度泛函理论采样得到的机器学习模型，能够以其精度进行大规模原子模拟。QTB 是一种通过量子涨落耗散引入核量子效应的方法。该第一性原理方法的应用使我们成功描述了固态和液态镓（Ga）中的相变过程以及相关的动力学现象。更重要的是，我们获得了液态 Ga 的热力学性质，如内能、比热、焓变、熵和吉布斯自由能，且这些结果与实验吻合极佳。我们的研究为液体、非晶材料及其他无序体系的动力学与热力学研究开辟了新范式，为未来探索提供了有价值的见解与参考。