量子启发 SIBFA 多体极化力场的开发：实现凝聚相分子动力学模拟
化学物理
2023-03-07 v5
摘要
我们介绍了 SIBFA（基于片段间相互作用 ab initio 计算的多体极化力场）向凝聚相分子动力学（MD）模拟的扩展。量子启发的 SIBFA 程序基于从定域分子轨道理论获得的简化积分，并实现其分子间势的完全可分离性。它包含长程多极静电（至四极）与短程穿透校正（至电荷-四极）、交换排斥、多体极化、多体电荷转移/离域、交换色散和色散（至 C10）。这使得能够复现 ab initio 对称性适应微扰理论（SAPT(DFT)）气相参考计算的所有能量贡献。SIBFA 方法已集成到 Tinker-HP 大规模并行 MD 软件包中。为此，我们推导了所有 SIBFA 能量梯度，并将该方法扩展以使用平滑粒子网格 Ewald 法实现周期性边界条件模拟。这一新实现还显著包含了多体电荷转移/离域贡献的一种计算上易处理的简化。作为概念验证，我们进行了首次计算实验，定义了一个在有限集（SAPT(DFT)）数据上拟合的水模型。结果表明，SIBFA 能够令人满意地复现气相能量贡献和凝聚相性质，突显了其物理驱动的泛函形式的重要性。
引用
@article{arxiv.2201.00804,
title = {Development of the Quantum Inspired SIBFA Many-Body Polarizable Force Field: Enabling Condensed Phase Molecular Dynamics Simulations},
author = {Sehr Naseem-Khan and Louis Lagardère and Christophe Narth and G. Andrés Cisneros and Pengyu Ren and Nohad Gresh and Jean-Philip Piquemal},
journal= {arXiv preprint arXiv:2201.00804},
year = {2023}
}