具有递增重复单元的周期性聚合物：能态结构与载流子转移

我们研究由 $N$ 个单体构成、重复单元由 $P$ 个单体组成的周期性聚合物中额外电子或空穴的能态结构与转移，采用紧束缚线模型，其中站点为单体（如 DNA 中的碱基对），针对 $P$ 为偶数，并处理两类此类聚合物：由相同单体构成（GC…、GGCC…等）与由不同单体构成（GA…、GGAA…等）。我们计算 HOMO 与 LUMO 本征谱、态密度及 HOMO-LUMO 带隙，并发现随着 $P$ 增大这两类所具有的极限性质。我们进一步考察了随时间在每一单体找到载流子的平均概率的性质。我们引入每一单体的加权平均频率及整条聚合物的总加权平均频率，作为整体转移频率内容的度量。我们研究纯平均转移速率。这些速率可通过恰当的序列选择提高多个数量级。一般而言，同聚物展现出最有效的电荷转移。最后，我们将纯平均转移速率与通过时间分辨光谱获得的实验转移速率进行比较。