准周期与分形聚合物：能级结构与载流子转移

我们以 B-DNA 为原型系统，研究了由 $N$ 个单体组成且具有固定边界的非周期聚合物中额外电子或空穴沿链的能级结构与相干转移。我们采用 Tight-Binding 一维线模型，其中一个格点对应一个单体（例如在 DNA 中为一个碱基对）。我们考虑了由相同单体构成的（I 型聚合物）或由不同单体构成的（D 型聚合物）的准周期（Fibonacci、Thue-Morse、Double-Period、Rudin-Shapiro）与分形（Cantor Set、Asymmetric Cantor Set）聚合物。对于所有此类聚合物，我们计算了 HOMO 和 LUMO 本征谱、HOMO-LUMO 带隙以及态密度。我们考察了在每个单体处找到载流子的时间平均概率、载流子转移的频率成分（Fourier 谱、每个单体的加权平均频率、聚合物的总加权平均频率）以及纯平均转移速率 $k$。我们的结果表明，结构复杂度与转移特性之间存在对应关系。I 型聚合物比 D 型聚合物更有利于电荷转移。我们将准周期和分形序列的 $k(N)$ 与周期序列（包括均聚物）以及随机打乱序列的 $k(N)$ 进行了比较。最后，我们结合相干纯平均转移速率，讨论了 DNA 电荷转移速率的实验结果方面的相关问题。