DNA 二聚体、三聚体及聚合物中的电荷转移

本文在碱基对层面描述了电子和空穴沿 DNA 二聚体、三聚体及聚合物的转移过程，使用了相关的碱基对位点能量和连续碱基对之间的跳跃参数。通过求解一个包含 $N$ 个耦合微分方程的方程组，确定了载流子沿长度为 $N$ 个碱基对的 DNA 片段的时空演化。计算了有用的物理量，包括纯平均载流子转移速率 $k$、用于转移速率随电荷转移距离 $d = N \times$ 3.4 {\AA} 变化的指数拟合 ($k = k_0 \textrm{exp}(-\beta d)$) 的逆衰减长度 $\beta$，以及用于转移速率随单体数量 $N$ 变化的幂律拟合 ($k = k_0' N^{-\eta}$) 的指数 $\eta$。除其他外，还研究了沿聚合物 poly(dG)-poly(dC)、poly(dA)-poly(dT)、GCGCGC...、ATATAT... 的电子和空穴转移。$\beta$ ($\eta$) 落在 $\approx$ 0.2 - 2 {\AA}$^{-1}$ (1.7 - 17) 范围内，$k_0$ ($k_0'$) 通常约为 $10^{-2}$-$10^{-1}$ ($10^{-2}$-$10^{-1}$) PHz，尽管一般而言落在更宽的 $\approx 10^{-4}$-10 ($10^{-4}$-$10^3$) PHz 范围内。将结果与过去的预测和实验进行了比较。我们的方法阐明了特定 DNA 片段在多大程度上可以作为电荷转移的有效介质。