DNA 与环境相互作用诱导的正电荷局域化

DNA 中正电荷转移的微观机制尚不清楚。DNA 中电子空穴的量子态由 $\pi$-堆积相互作用 $b$（在不同碱基对之间共享电荷）与试图捕获电荷的局部环境相互作用 $\lambda$ 之间的竞争决定。为了确定哪种相互作用占主导地位，我们研究了各种 $(GC)_{n}$ 序列中的电荷量子态，所选 DNA 参数满足电荷转移速率平衡 $G^{+} \leftrightarrow G_{n}^{+}$ ($n=2,3$) 的实验数据 \cite{FredMain}。我们表明，只有假设 $b\ll \lambda$，即电荷通常局域在单个 $G$ 位点内，实验数据才能与理论一致。因此，任何 DNA 序列（包括由相同碱基对组成的序列）的表现更像绝缘材料而非分子导体。我们的理论可以通过实验验证，例如测量 $n \geq 4$ 时的电荷转移反应平衡 $G^{+} \leftrightarrow G_{n}^{+}$，并将实验结果与我们的预测进行比较。