溶液中 DNA 的电场：谁在主导？
软凝聚态物质
2024-03-11 v1 生物物理
化学物理
摘要
在溶液中，DNA 是一种高度带电的大分子，其糖 - 磷酸骨架上的每个磷酸基团带有一个单位的负电荷。虽然部分被吸附在其上或在其附近凝聚的反离子所补偿，但 DNA 仍在其附近产生 substantial 的电场，该电场在距离 DNA 较远处被缓冲电解质屏蔽。迄今为止，此类电场的探索主要局限于电解质溶液的原始模型范围内，未考虑水溶剂更复杂的结构效应。在本文中，我们利用线性响应非局域静电理论研究了 DNA 周围电场的分布，该理论在此应用于螺旋特异性电荷分布，并将该理论的预测与专门进行的全原子大规模分子动力学模拟进行了比较。本研究的主要发现是，DNA 周围存在静电势分布的振荡，这是由结构化水的过屏蔽效应引起的。令人惊讶的是，生理浓度下的电解质离子并没有强烈破坏这些振荡，而是根据这些振荡模式分布，表明水结构效应在短程静电学中占主导地位。我们还表明：(i) 吸附在 DNA 沟槽中的结构化水导致了正静电势核心，(ii) 距离 DNA 约 10 {\AA} 处的德拜长度减小，实际上被 DNA 的螺旋螺距重新归一化，以及 (iii) 水非局域介电函数的洛伦兹贡献有效地降低了靠近 DNA 的介电常数，从而增强了整体电场。原子模拟与所开发理论之间令人印象深刻的一致性证实了在考虑生物学分子过程中的溶剂效应时使用非局域静电学的合理性。
引用
@article{arxiv.2403.04949,
title = {Electric field of DNA in solution: who is in charge?},
author = {Jonathan G. Hedley and Kush Coshic and Aleksei Aksimentiev and Alexei A. Kornyshev},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.04949},
year = {2024}
}