B、N、P掺杂提升二维碳同素异形体联苯烯的析氢催化活性：密度泛函理论研究
材料科学
2023-12-29 v1 化学物理
摘要
采用第一性原理方法，我们研究了新合成的联苯烯以及B、N、P修饰联苯烯片的析氢反应活性。原始联苯烯片的析氢反应活性并不理想，因其与原始石墨烯相近。P(N)掺杂于联苯烯片上的吉布斯自由能与过电位分别为0.022(-0.092) eV和22(92) mV。文献报道的Pt的吉布斯自由能与过电位为0.9 eV和90 mV。因此，在联苯烯片顶部掺杂P(N)原子可大幅提升析氢反应活性，优于（或接近）Pt金属。我们通过Bader电荷分析和态密度分析探讨了掺杂剂（B、N、P）与氢的吸附机理。联苯烯片上的P和N修饰改变了其电子结构，从而使P和N掺杂联苯烯片获得改善的析氢反应活性。此外，N、P修饰联苯烯在室温下的稳定性通过从头算分子动力学得到验证，且其形成能接近联苯烯，表明实验可行性。我们将所有最佳析氢反应活性结果在原始及B、N、P掺杂BPh片的反应坐标与火山图中进行了比较，表明P掺杂联苯烯是一种无金属、高效的析氢反应催化剂。
引用
@article{arxiv.2310.00932,
title = {Improving Hydrogen evolution catalytic activity of 2D carbon allotrope Biphenylene with B, N, P doping: Density Functional Theory Investigations},
author = {Mukesh Singh and Alok Shukla and Brahmananda Charkraborty},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.00932},
year = {2023}
}
备注
Total 29 pages: Manuscript (18 pages + 8 figures), Supporting Information (11 pages + 2 figures), Int. J. Hyd. Energy (in press)