作为有前景析氢电催化剂的联苯烯纳米带

设计用于电化学析氢反应 (HER) 的高效、无金属且廉价的催化剂，对于大规模清洁和绿色能源生产至关重要。最近合成的 1D 联苯烯纳米带 (BPRs) 展现出一些令人兴奋的特性，这些特性源于 4、6 和 8 元碳环的独特共存。在此，我们提出了对不同尺寸 N-BPRs（N 表示宽度）的电子结构和电催化活性的第一性原理计算。电催化性能基于几个描述符进行评估，包括电子特性、载流子迁移率、吉布斯自由能 ($\Delta$G$_{HER}$)、交换电流密度等。电子特性对 BPRs 的宽度 (N) 极其敏感，使其在 N=18 时从半导体性质转变为金属性质。来自中心四元环的 C 原子的 p$_z$ 轨道主要负责随宽度增加而导致的带隙减小。发现室温电子迁移率高达 $\sim6.3\times$10$^4$ cm$^2$V$^{-1}$s$^{-1}$，而空穴迁移率在数值上相对较低。从 p 带中心分析可以明显看出，吉布斯自由能也对 BPRs 的宽度高度敏感。我们提出 15-BPR 是最具前景的电催化活性候选材料，具有极小的过电位 ($\approx$0.005 V) 和高交换电流密度，远优于最先进的 Pt(111)。对 HER 基元反应（Volmer、Heyrovsky 和 Tafel）的仔细检查证实，Volmer-Tafel 机制在 15-BPR 上占主导地位，其中 Tafel 为速率决定步骤，能垒为 0.56 eV。本研究为一种新合成的 BPR 优异的 HER 催化活性提供了更深刻的见解，该材料价格低廉，有望加速面向 H$_2$ 生产的实验验证。