通过选择性过渡金属修饰联苯烯片层显著增强儿茶酚传感：一项系统的第一性原理研究
材料科学
2022-11-01 v1 化学物理
摘要
受近期联苯烯结构成功合成的启发 [Science 372, (2021), 852]，我们通过第一性原理密度泛函理论和分子动力学模拟探究了该材料对儿茶酚生物分子的传感特性。原始联苯烯片层以 -0.35 eV 的吸附能吸附儿茶酚分子，通过在不同可能位点修饰过渡金属（Ag、Au、Pd 和 Ti）可系统性地改善该吸附能。观察到儿茶酚分子以 -1.00 eV 和 -2.54 eV 的强吸附能分别吸附于 Pd 和 Ti 修饰的联苯烯片层上。儿茶酚分子与联苯烯及金属修饰联苯烯的相互作用分别源于电荷从儿茶酚分子的 O-2p 轨道转移到联苯烯的 C-2p 轨道以及金属修饰联苯烯中金属的 d 轨道。由 Bader 电荷计算我们发现，0.05e 的电荷从儿茶酚分子转移到原始联苯烯，而在 Ti 修饰联苯烯片层上该值几乎翻倍（约 0.1e）。通过爬坡图像 nudged elastic band 计算得到的 Pd 和 Ti 原子团聚的扩散能垒分别为 2.39 eV 和 4.29 eV。通过第一性原理分子动力学模拟我们发现，儿茶酚分子在 100 K 下即从原始联苯烯片层脱附，但在室温下仍附着于金属（Pd、Ti）修饰的联苯烯片层。Ti 修饰联苯烯片层对儿茶酚吸附更具敏感性，而 Pd 修饰联苯烯片层在 500 K 下具有合适的恢复时间。结果表明 Pd 和 Ti 修饰联苯烯片层是极具前景的儿茶酚检测材料。
引用
@article{arxiv.2210.16483,
title = {Remarkable enhancement in catechol sensing by the decoration of selective transition metals in biphenylene sheet: A systematic first-principles study},
author = {Vikram Mahamiya and Juhee Dewangan and Alok Shukla and Brahmananda Chakraborty},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.16483},
year = {2022}
}
备注
main article 29 pages, 10 figures (included); supporting information 5 pages, 5 figures (included), J. Phys. D (in press)