Sc 修饰联苯烯单层在近环境温度下的高效储氢：第一性原理模拟
材料科学
2023-03-07 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
社会不断发展带来的能源需求，需要以氢能源等替代性绿色燃料来维系持久与可持续的文明。氢经济的一个关键组成部分是其存储效率。我们利用第一性原理密度泛函理论（DFT）与从头算分子动力学（AIMD）技术，研究了近期合成的、经 Sc 修饰的联苯烯（BPh）的储氢能力。钪以 -3.84 eV 的结合能强吸附于 BPh 片层，单个 Sc 修饰的 BPh 最多可吸收 5 个 H 分子，从而获得 11.07 的高质量权重百分比，显著高于美国能源部（DoE）的终极标准（6.5 wt%）。利用范特霍夫方程，强吸附与弱吸附氢对应的脱附温度分别为 200 K 与 397 K，平均值为 305 K。Sc 与 BPh 的强结合源于 Sc 的 3d 轨道向 C 的 2p 轨道的电荷捐赠。被吸收 H 与 BPh+Sc 之间的相互作用源于 Sc 的 3d 轨道向 H 分子的 * 键的电荷转移，以及 H 的 键向 Sc 空 3d 轨道的反馈捐赠，即所谓的 Kubas 型相互作用。此外，声子与 AIMD 模拟证实了 BPh+Sc 的稳定性，且能垒的存在表明 BPh 上无 Sc-Sc 团聚可能。因此，理论上稳定的 BPh+Sc 展现出高质量权重百分比与平均 305 K 脱附温度，可能成为固态储氢器件的潜在候选材料。
引用
@article{arxiv.2303.02345,
title = {Highly Efficient Hydrogen Storage of Sc Decorated Biphenylene Monolayer near Ambient-temperature: An Ab-initio Simulation},
author = {Mukesh Singh and Alok Shukla and Brahmananda Chakraborty},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.02345},
year = {2023}
}
备注
Manuscript (29 pages, 16 figures (included)), Supporting Information (7 pages, 9 figures (included))