用于储氢应用的钇修饰二维多孔石墨炔的从头算研究
材料科学
2022-07-19 v1
摘要
污染加剧与自然储库（天然气、石油和煤）的快速消耗促使人类探索氢燃料等替代能源燃料。固态储氢因其在车载方面的实用性而最受青睐。本工作中，我们探究了钇修饰的超多孔二维多孔石墨炔（holey-graphyne）用于储氢。利用第一性原理 DFT 模拟，我们预测钇掺杂的多孔石墨炔可吸附每个钇原子多达七个氢分子，从而获得 9.34 的质量储氢重量百分比，高于美国能源部（DoE）设定的 6.5 wt% 目标。每个 H 的平均结合能与脱附温度分别为 -0.34 eV 与约 438 K。钇原子由于电荷从 Y 4d 轨道转移到 C 2p 轨道而强键合于 HGY 片层，而 H 分子在 Y 上的吸附则源于涉及电荷从 H 1s 轨道捐赠至 Y 3d 轨道及反向捐赠且 H 1s 轨道净得电荷的 Kubas 型相互作用。此外，发现了足以阻止过渡金属（钇）在 HGY 片层上团聚的金属原子扩散能垒。利用从头算分子动力学（AIMD）方法分析了体系在较高温度下的稳定性，发现其在室温及最高脱附温度下均稳定。体系在高温下的稳定性、存在充足扩散能垒以阻止金属-金属团聚、具有高重力百分比的 H 吸附量及合适结合能与脱附温度，表明 Y 掺杂 HGY 是制造高容量储氢器件的有前景材料。
引用
@article{arxiv.2207.08546,
title = {An Ab-initio study of the Y decorated 2D holey graphyne for hydrogen storage application},
author = {Mukesh Singh and Alok Shukla and Brahmananda Charkraborty},
journal= {arXiv preprint arXiv:2207.08546},
year = {2022}
}
备注
29 pages, 13 figures (included)