钪修饰C$_{24}$富勒烯作为高容量可逆储氢材料：来自密度泛函理论模拟的见解

利用第一性原理密度泛函理论模拟，我们观察到钪修饰的C$_{24}$富勒烯最多可吸附六个氢分子，平均吸附能为-0.35 eV/H$_2$，平均脱附温度为451 K。钪修饰C$_{24}$富勒烯系统的氢重量比为13.02%，远高于美国能源部的要求。利用态密度、空间电荷密度差图和Bader电荷分析解释了电子结构、轨道相互作用和电荷转移机制。从钪的3d和4s轨道到C$_{24}$富勒烯碳的2p轨道共发生了1.44e的电荷转移。氢分子通过Kubas型相互作用附着在钪修饰的C$_{24}$富勒烯上。扩散能垒计算预测，足够高的能垒将阻止金属-金属团簇的形成。从头算分子动力学(A.I.M.D.)模拟证实了结构在最高脱附温度下的稳固性。因此，我们认为钪修饰的C$_{24}$富勒烯系统是一种热力学稳定、有前景的可逆高容量储氢装置。