N-Graphdiyne作为稳定轻金属以实现高容量可逆储氢的可调平台
材料科学
2026-05-15 v1 计算物理
摘要
氢气（H2）是一种极具前景的碳中和能源载体。然而，由于缺乏在实际条件下运行的轻质可逆存储介质，其应用受到限制。在此，我们确立了氮掺杂石墨二炔（N-GDY）作为一个可编程的二维平台，用于稳定分散的轻金属掺杂剂并实现分子H2的高容量物理吸附。计算方案结合了密度泛函理论（DFT）、从头算分子动力学（AIMD）以及基于Langmuir的统计热力学建模。结果显示，N-GDY的N位点在每个原胞中最多可结合5个Li、Na、K和Ca原子，结合能分别为-2.27、-1.57、-1.80和-2.13 eV，超过了它们各自的体相内聚能。在400 K下的AIMD模拟进一步证实了修饰后框架的结构鲁棒性以及金属聚集的缺失。极化金属中心通过静电和色散相互作用激活可逆的H2吸附，平均吸附能落在最佳窗口内（每H2 -0.15至-0.35 eV）。连续吸附分析表明，每个原胞最多可吸附25个H2分子，Li、Na、K和Ca功能化系统的本征重量容量分别达到13.08、10.82、9.23和9.15 wt%。热力学分析表明，在近环境条件下具有有利的吸附-脱附行为；在考虑材料本征容量的情况下，Li和Ca功能化系统超过了美国能源部6.5 wt%的最终系统级目标。这些结果将N-GDY确定为用于分散轻金属的化学可调支架，并为在多孔二维材料中实现高容量、可逆储氢提供了机制设计策略。
引用
@article{arxiv.2605.14646,
title = {N-Graphdiyne as a Tunable Platform for Stabilizing Light Metals toward High-Capacity Reversible Hydrogen Storage},
author = {Wael Othman and Ibrahim Alghoul and K-F. Aguey-Zinsou5 and Nacir Tit and Tanveer Hussain},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.14646},
year = {2026}
}