染料-基底界面的光吸收谱与激子：TiO$_2$(110)上的儿茶酚
材料科学
2016-06-22 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
优化基于交错型能隙异质结的染料敏化太阳能电池(DSSC)的光伏效率，需要详细理解染料直接到基底导带(CB)的可见光波段亚带隙跃迁（type-II DSSC）。在此，我们计算了原型DSSC——金红石型TiO(110)上的儿茶酚——在可见光区域的光吸收谱和亮激子的空间分布，作为覆盖度以及OH锚定基团去质子化程度的函数。这是通过求解基于杂化距离分离交换关联泛函(HSE06)密度泛函理论(DFT)计算的Bethe-Salpeter方程(BSE)来实现的。为了准确描述界面能级排列以及作为type-II DSSC主导吸收机制的弱束缚电荷转移跃迁，这种处理是必要的。我们的HSE06 BSE光谱与锐钛矿型TiO纳米颗粒上儿茶酚的实测光谱在半定量水平上吻合。我们的结果表明，儿茶酚OH锚定基团的去质子化虽然在高覆盖度下近乎等能，但将吸收谱的起始能量向更低能量方向移动，并伴随光伏效率的提高。此外，可见光区域中最相关的亮激子是相当强烈的电荷转移跃迁，其电子和空穴在[110]和[001]方向上均发生空间分离。如此详细的吸收谱和激子信息只能通过染料-基底复合界面的周期性模型获得。
引用
@article{arxiv.1606.04179,
title = {Optical Absorption Spectra and Excitons of Dye-Substrate Interfaces: Catechol on TiO$_2$(110)},
author = {Duncan John Mowbray and Annapaola Migani},
journal= {arXiv preprint arXiv:1606.04179},
year = {2016}
}
备注
9 pages, 4 figures, 3 tables