探索耦合簇格林函数作为格林函数嵌入方法中处理系统与环境的方法
化学物理
2022-07-05 v1
摘要
在自能嵌入理论（SEET）框架内，我们在两种不同背景下研究耦合簇格林函数（GFCC）方法：作为处理嵌入构造中系统或环境的方法。我们的研究表明，当 GFCC 用于处理环境时，与耦合簇方法本身相比，总能量并未得到改善。为解释这一令人困惑的结果，我们分析了一系列过渡金属氧化物中 GFCC 作为杂质求解器的表现。这些研究揭示了该求解器的优势与不足，并表明当杂质尺寸较小时，此类求解器给出非常精确的结果。我们探究在增大杂质问题尺寸时，是否可能实现嵌入解的系统性精度。我们发现，在此情况下，无论对于求解杂质问题的基态还是所产生的自能，求解器表现均变差。我们得出结论：有必要提高 GFCC 求解器的秩，以能够扩大杂质问题并获得可靠精度。我们还表明，当以系统总能量为目标量时，弱关联微扰方法的自然轨道比对称化原子轨道（SAO）更适用。
引用
@article{arxiv.2107.07891,
title = {Exploring Coupled Cluster Green's function as a method for treating system and environment in Green's function embedding methods},
author = {Avijit Shee and Chia-Nan Yeh and Dominika Zgid},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.07891},
year = {2022}
}