通过相互作用浴动力学嵌入理论进行分子体系的低标度多体格林函数计算
化学物理
2026-04-06 v1 计算物理
摘要
我们提出了我们近期提出的格林函数嵌入方法——相互作用浴动力学嵌入理论（ibDET）的分子扩展，用于在和EOM-CCSD能级计算带电激发能。从原子中心杂质出发，我们构建了能够捕获杂质与其环境之间频率依赖纠缠的浴表示，并可通过构建簇特异性自然轨道系统地改进。利用或耦合簇格林函数求解器，全系统的自能由所有嵌入问题的贡献组装得到相互作用格林函数。我们证明ibDET在广泛体系中（包括共轭分子和纳米团簇）以大幅降低的计算成本提供了精确的谱性质。与全体系结果相比，预测的电离势和电子亲和能的误差约为0.1 eV或更小，而每个嵌入问题仅包含总轨道空间的一小部分。本工作为计算分子体系谱性质提供了一个高效且可扩展的框架。
引用
@article{arxiv.2604.03137,
title = {Low-Scaling Many-Body Green's Function Calculations for Molecular Systems via Interacting-Bath Dynamical Embedding Theory},
author = {Christian Venturella and Jiachen Li and Tianyu Zhu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.03137},
year = {2026}
}