基于格林函数理论的量子化学严格从头算量子嵌入：屏蔽相互作用、非局域自能弛豫、轨道基组与化学精度
化学物理
2016-11-15 v1 强关联电子
摘要
我们详细讨论了自能嵌入理论（SEET），这是一种量子嵌入方案，允许我们以高精度描述选定的子系统，同时以较低成本保持对环境的描述。我们将 SEET 应用于分子示例，其中通常选定的子系统由一组强关联轨道构成，而弱关联轨道构成环境。这种自能分离非常通用，为使此过程适用于多种体系，需要一个详细且实用的程序来评估体系和环境的自能。我们列出了其中一种可能程序的所有细节，同时将讨论重点放在许多实际实现方面，如最佳轨道基组的选择、杂质求解器，以及达到化学精度所需的诸多步骤。最后，在一组精心挑选的分子示例上，我们证明 SEET——一种可控、可系统改进的格林函数方法——可以达到与已建立的波函数量子化学方法相当的精度。
引用
@article{arxiv.1606.07454,
title = {Rigorous ab initio quantum embedding for quantum chemistry using Green's function theory: screened interaction, non-local self-energy relaxation, orbital basis, and chemical accuracy},
author = {Tran Nguyen Lan and Alexei A. Kananenka and Dominika Zgid},
journal= {arXiv preprint arXiv:1606.07454},
year = {2016}
}