在自能嵌入理论框架下于真实材料上测试 GFCCSD 杂质求解器

我们将格林函数耦合簇单双激发（GFCCSD）杂质求解器应用于自能嵌入理论（SEET）框架下强关联固体中出现的实际杂质问题。我们描述了 GFCC 求解器实现的细节，考察其性能，并以反铁磁 MnO 和顺磁 SrMnO$_{3}$ 的自洽 SEET 过程中创建的杂质为例，突出潜在的优势与问题。GFCCSD 对弱到中等关联的杂质提供了令人满意的描述，其尺寸是现有精确杂质求解器（如精确对角化（ED））难以处理的。然而，我们的数据也表明，当关联变强时，GFCC 中使用的单双激发近似可能导致在搜索杂质问题中存在的粒子数时出现不稳定性。这些不稳定性在杂质尺寸变大且存在多个强关联简并轨道时显得尤为严重。我们得出结论，要充分检验 GFCCSD 结果的可靠性并在无实验情况下将其用于完全 {\em ab initio} 计算，有必要通过具有更高阶激发的 GFCC 求解器进行验证。