基于分子动力学模拟与部分原子电荷方法评估的过渡金属配合物激发态溶剂化结构
化学物理
2019-01-15 v1
摘要
本工作中，我们通过溶质-溶剂径向分布函数（RDFs）研究了 、、 和 （bpy=2,2'-联吡啶；bmip=2,6-双(3-甲基-咪唑-1-亚基)-吡啶；phen=1,10-菲啰啉）过渡金属配合物（TMCs）在水和乙腈（ACN）中的激发态溶质与溶剂化结构，并评估了一些最流行的部分原子电荷（PAC）方法在通过分子动力学（MD）模拟获取这些 RDFs 时的表现。为此，我们将水中和乙腈中冻结溶质的经典 MD 与量子力学/分子力学 Born-Oppenheimer 分子动力学（QM/MM BOMD）模拟进行比较。计算得到的 RDFs 表明，合适 PAC 方法的选择依赖于金属的配位数、配体的齿合度以及溶剂类型。研究发现，相对于 ACN，该选择对水较不敏感。此外，对于具有自由直接配位位点（如 ）的 TMCs，应谨慎选择 PAC 方法。本工作结果表明，采用 ChelpG/RESP 或 CM5 PACs 的快速经典 MD 模拟可产生接近于 QM/MM MD 的 RDFs，从而提供可靠的 TMCs 溶剂化结构，用于例如散射数据分析中。
引用
@article{arxiv.1812.09090,
title = {Excited-State Solvation Structure of Transition Metal Complexes from Molecular Dynamics Simulations and Assessment of Partial Atomic Charge Methods},
author = {Mostafa Abedi and Gianluca Levi and Diana B. Zederkof and Niels E. Henriksen and Mátyás Pápai and Klaus B. Møller},
journal= {arXiv preprint arXiv:1812.09090},
year = {2019}
}