来自非线性响应实验的玻璃转变中空间相关性增长的证据

我们测量了甘油在接近其玻璃化转变温度 $T_g$ 时的交流非线性介电响应 $\chi_3(\omega,T)$，以验证过冷液体在动力学减慢时（如同自旋玻璃那样）会以越来越非线性的方式响应的预测。我们发现 $\chi_3(\omega,T)$ 确实显示出几个非平凡的特征。它作为频率 $\omega$ 的函数呈现峰值，并遵循关于 $\omega \tau(T)$ 的标度律，其中 $\tau(T)$ 是液体的弛豫时间。峰值的高度与动态相关分子数 $N_{corr}(T)$ 成正比，随着系统变得玻璃化而增加，并且 $\chi_3$ 在峰值之后以 $\omega$ 的幂律形式衰减超过几个数量级。这些发现证实了玻璃动力学的集体性质，并提供了 $N_{corr}$ 对 $T$ 依赖性的首次直接估计。