$p$型掺杂 MoS$_2$ 单层中巡游铁磁性的 DFT 研究

我们利用密度泛函理论探究通过向构成价带顶的窄 Mo $d$ 带中引入空穴，使半导体过渡金属硫族化物 MoS$_2$ 呈现铁磁性的可能性。在单杂质极限下，受主原子的排斥库仑势与谷间散射导致由 Mo $d_{x^2-y^2}$ 和 $d_{xy}$ 态形成、束缚于 K 和 K$'$ 价带极大值的双重轨道简并的有效质量类 $e'$ 态。它还导致一个单重简并的、具有 Mo $d_{3z^2-r^2}$ 特征并束缚于 $\Gamma$ 点稍低价带极大值的 $a'_1$ 态。在我们计算的精度内，这些 $e'$ 和 $a'_1$ 态在 MoS$_2$ 中简并，并在杂质极限下于局域自旋密度近似中完全极化该空穴。包含自旋轨道耦合后，我们发现单离子磁各向异性约为 $\sim 5\,$meV，倾向于磁矩面外取向。由 V、Nb 或 Ta 掺杂引入的此类空穴态对被发现为铁磁耦合，除非掺杂原子过于接近，此时磁矩因自旋单态的形成而被淬灭。将这些交换相互作用与蒙特卡洛计算结合，使我们能估算有序温度随掺杂浓度 $x$ 的变化。对于 $x \sim 9\%$，预测 Nb 和 Ta 的居里温度高达 100K，V 掺杂则超过 160K。我们指出了限制有序温度的因素，并提出了规避这些限制的建议。