FeS₂单层：一种高价高居里温度的Ising铁磁体

二维（2D）磁性材料因其在自旋电子学中的潜在应用而备受关注。强磁耦合和各向异性对于实现高温磁有序都是非常理想的。本文通过自旋轨道态分析、第一性原理计算和重正化自旋波理论（RSWT），提出了一种不寻常的高价FeS₂六角单层作为强Ising二维铁磁体（FM）的候选材料。我们发现，非常重要的是，高价Fe⁴⁺离子处于低自旋态（$t_{2g}^{4}$，$S=1$），具有简并的$t_{2g}$轨道，而非高自旋态（$t_{2g}^{3}e_g^{1}$，$S=2$）。正是低自旋态允许携带大的垂直轨道矩，从而产生巨大的单离子各向异性（SIA），高达25 meV/Fe。此外，与异常高价相关的负电荷转移特性、强的Fe $3d$-S $3p$杂化、宽能带以及小的带隙都有助于建立强的超交换作用。事实上，我们的第一性原理计算证实了强的铁磁超交换和巨大的垂直SIA，两者都可通过压应变进一步增强。然后，我们的RSWT计算预测，原始FeS₂单层的铁磁居里温度$T_{\rm C}$为261 K，在-5%压应变下可增加到409 K。我们的蒙特卡洛（MC）模拟也重现了高$T_{\rm C}$。因此，在具有简并轨道的高价二维磁性材料中探索高$T_{\rm C}$ Ising铁磁体是值得的。