CeCoSi 压力诱导价态不稳定的 DFT+DMFT 研究
强关联电子
2025-03-18 v2
摘要
稀土化合物 RCoSi 展现出独特的性质，其结构行为取决于 R 是轻稀土、中稀土还是重稀土元素。其中，CeCoSi 在高压下发生结构相变，且相变压力随温度升高而增大。一些实验研究表明，该相变与 Ce-4f 电子的行为密切相关。在本工作中，我们系统地研究了 CeCoSi 电子结构随温度和压力的演化。首先，我们使用 DFT+DMFT 计算了 CeCoSi 的能量-体积曲线，该结果与实验结果吻合良好，且远优于 DFT 方法。接着，我们利用 DFT+DMFT 研究了 CeCoSi 在不同压力和温度下的电子结构。结果表明，CeCoSi 是一种具有 Ce-4f 与 Co-3d 杂化的 Kondo 金属。随着压力增加，Ce-4f5/2 的重整化因子 Z 增大，Ce-4f 电子占据数减少，CeCoSi 在 100 K 下于约 5.5 GPa 处转变为混合价态。量子相变压力 PQ 略高于实验观测到的结构相变压力 PS，且 PQ 随温度升高而增大，这与实验中 PS 的行为一致。此外，混合价态下的 Ce-4f 杂化强度显著大于 Kondo 金属态下的杂化强度。我们的结果表明，Ce-4f 的价态不稳定是结构相变的起因。随着压力增加，Ce-4f 电子离域化，CeCoSi 转变为混合价态。这种价态不稳定可能导致电子密度重新分布，从而诱导结构相变。我们的工作揭示了 CeCoSi 在高压下发生结构相变的起因。
引用
@article{arxiv.2502.13585,
title = {DFT+DMFT study on pressure-induced valence instability of CeCoSi},
author = {Shuai-Kang Zhang and Yuanji Xu and Guojun Li and Junshuai Wang and Zhongpo Zhou and Yipeng An},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.13585},
year = {2025}
}
备注
15 pages, 6 figures