四方相 EuPd$_2$Si$_2$ 价态转变的微观分析
强关联电子
2023-02-24 v2
摘要
在温度或压力调控下，已知四方相 EuPdSi 会发生从近二价到近三价 Eu 的价态转变，并伴随体积收缩。尽管已有大量研究，其微观起源仍在讨论中。本文通过 密度泛函理论（DFT）计算研究体积压缩下价态转变的机理。我们对接近价态转变时 EuPdSi 的电子与磁性质分析表明，局域 Eu 4 态与巡游导带态（Eu 5、Pd 4 和 Si 3）之间的 - 杂化增强，并发生电子电荷重分布。我们观察到电子结构的变化与体积收缩密切相关，其中 Eu-Pd(Si) 键长缩短；而对于转变的发生，我们追溯了电子带宽、晶体场分裂、库仑排斥、洪德耦合与自旋轨道耦合之间的微妙平衡。下一步，我们将 DFT 结果与表面敏感的 photoemission 数据进行比较和基准测试，其中 EuPdSi 的混合价性质反映为 Eu 壳层二价与三价信号的同时观测。该研究也用于探索密度泛函理论以及交换关联泛函的选择在描述价态转变此类现象时的局限。
引用
@article{arxiv.2209.10354,
title = {Microscopic analysis of the valence transition in tetragonal EuPd$_2$Si$_2$},
author = {Young-Joon Song and Susanne Schulz and Kristin Kliemt and Cornelius Krellner and Roser Valentí},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.10354},
year = {2023}
}
备注
8 pages, 5 figures, Accepted for publication in Phys. Rev. B