基于快速粒子-粒子随机相近似计算的点缺陷精确激发能
化学物理
2024-03-13 v1 材料科学
计算物理
摘要
我们提出了一种高效的粒子-粒子随机相近似（ppRPA）方法，该方法能预测点缺陷的精确激发能，包括金刚石中的氮空位（NV）中心和硅空位（SiV）中心，以及 4H 碳化硅中的双空位中心（VV），与实验值相比误差在 0.2 eV 以内。从使用密度泛函理论（DFT）计算的（）电子基态出发， 电子系统的 ppRPA 激发能被计算为（）电子系统的两个电子移除能之差。我们证明，ppRPA 激发能只需几百个正则活性空间轨道即可快速收敛。我们还表明，活性空间 ppRPA 对 DFT 起始点依赖性弱，且其成本显著低于相应的基态 DFT 计算。这项工作确立了 ppRPA 作为研究点缺陷激发态性质的精确且低成本的工具，并为 ppRPA 应用于周期性体材料开辟了新机遇。
关键词
引用
@article{arxiv.2401.10483,
title = {Accurate Excitation Energies of Point Defects from Fast Particle-Particle Random Approximation Calculations},
author = {Jiachen Li and Yu Jin and Jincheng Yu and Weitao Yang and Tianyu Zhu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.10483},
year = {2024}
}