随机相位近似（RPA）计算优化：提高分子、固体和表面的能量
化学物理
2026-02-06 v1 材料科学
摘要
我们提出一种优化随机相位近似方法（optRPA26），显著优于常规RPA。该方法采用经 empirically 构建的混合泛函生成DFT轨道，以评估RPA关联能，然后按常数进行比例缩放。全面基准测试涵盖分子、bulk固体和表面系统，表明optRPA26 在 W4-11 反应能上的平均绝对误差为0.05 eV，在 cohesive 能上的误差为0.07 eV，在金属氧化物形成能上的误差为0.09 eV，在金属上小分子吸附能上的误差为0.11-0.12 eV，在氧化物上的吸附误差为0.06 eV。此外，optRPA26 正确捕捉金属氧化物和磁性金属的相稳定性。optRPA26 方法可使用标准RPA实现运行，凸显其作为通用参考方法的潜力，能够准确捕捉共价、离子、金属以及范德华作用在分子、固体和界面中的能量。
引用
@article{arxiv.2602.05138,
title = {Optimization of random phase approximation calculations for improved energies of molecules, solids, and surfaces},
author = {Neung-Kyung Yu and Johannes Voss and Andrew J. Medford},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.05138},
year = {2026}
}