基于数值原子轨道与双倒易空间网格的随机相位近似周期性实现
材料科学
2025-09-01 v2 化学物理
摘要
随机相位近似（RPA）已成为材料科学中一种重要的第一性原理方法，尤其用于研究小分子在表面上的吸附和化学吸附。然而，其相对较高的计算成本阻碍了其广泛应用。在此，我们提出了一种采用局域原子轨道和原子对密度拟合的、并行化良好的 RPA 实现，特别适用于研究二维系统。通过双 网格方案，我们实现了 RPA 关联能向热力学极限的快速且可靠的收敛。我们通过将 PBE 输入轨道（RPA@PBE）应用于 CO 在 MgO(001) 上的吸附，证明了该实现的有效性。我们计算得到的吸附能与先前发表的 RPA@PBE 研究结果吻合良好，但正如预期，高估了实验可得的吸附能以及近期的 CCSD(T) 结果。
引用
@article{arxiv.2505.06021,
title = {Periodic implementation of the random phase approximation with numerical atomic orbitals and dual reciprocal space grids},
author = {Edoardo Spadetto and Pier Herman Theodoor Philipsen and Arno Förster and Lucas Visscher},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.06021},
year = {2025}
}
备注
New submission with updated, more accurate results