基于混合格林-库布框架的黏度计算：从短程分子动力学模拟中提取
软凝聚态物质
2026-03-13 v2 计算物理
摘要
从平衡分子动力学(MD)模拟中计算黏度依赖于传统的格林-库布(GK)框架，该框架对应力自相关函数(SACF)进行时间积分。虽然该形式在线性响应 regime 下是严确的，但传统方法常常存在收敛性差的问题，需要进行大量的相空间抽样，这在软物质和聚合物系统中计算负担沉重。在本文中，我们引入了混合格林-库布(hGK)框架，通过将SACF划分为两个物理上有意义的时段来缓解这些限制：(i) 从短程MD模拟中直接提取的短程弹性组件，和(ii) 使用解析动机函数表示的长程松弛尾部，，仅拟合短程轨迹。该策略在无需进行大量抽样的情况下保留了在短时间尺度上的严确的GK框架。对SPC/E水进行基准测试确认了与既有结果的良好一致性，我们进一步展示了该方法对于具有挑战性的电解质系统(EC-LiTFSI和PEO-LiTFSI)的有效性，后者在GK框架中难以收敛。所需抽样量大幅减少，降低了多个数量级，同时未牺牲预测精度。我们也讨论了hGK框架的局限性，并概述了若干明确的改进方向，包括最佳尾部选择以及在噪声应力数据中鲁棒识别松弛时段。本文所述的hGK框架为分子液体、聚合物熔体以及离子导电软材料的黏度预测提供了一种概念简单、适用范围广且计算效率高的途径。
引用
@article{arxiv.2512.04546,
title = {A hybrid Green-Kubo (hGK) framework for calculating viscosity from short MD simulations},
author = {Akash K. Meel and Santosh Mogurampelly},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.04546},
year = {2026}
}