用于聚合物熔体线性黏弹性的平衡与非平衡分子动力学方法
软凝聚态物质
2022-05-14 v2 流体动力学
摘要
由于分子动力学（MD）中固有的应力涨落，聚合物熔体的黏弹性性质尤其难以计算。我们比较了平衡与非平衡 MD 方法，用于从珠-簧链模型在缠结与非缠结两种状态下提取宽频范围内的储能模量（G'）和损耗模量（G"）。我们发现，在恰当选择数据处理与降噪流程后，不同方法给出的结果在定量上等价。在平衡 MD（EMD）中，将 Green-Kubo 关系与多tau关联子方法结合进行噪声滤波，可生成平滑的应力松弛模量曲线，由此能获得准确的 G' 与 G"。对于非缠结链，将 Rouse 模型与短时间修正结合提供了一种便捷方案，可彻底规避应力涨落难题。对于非平衡 MD（NEMD），我们发现将应力预平均处理与离散傅里叶变换分析结合，能以比既往报道短得多的模拟长度可靠计算 G' 与 G"。比较这些方法的效率与统计精度后，我们得出结论：EMD 既可靠又高效，适用于需要完整线性黏弹性谱的情形；而 NEMD 在仅关注某些频段时具有灵活性。
引用
@article{arxiv.2203.03752,
title = {Equilibrium and non-equilibrium molecular dynamics approaches for the linear viscoelasticity of polymer melts},
author = {Oluseye Adeyemi and Shiping Zhu and Li Xi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.03752},
year = {2022}
}
备注
Accepted Manuscript