聚合物接枝纳米粒子的隐链粒子模型

由聚合物接枝纳米粒子（PGN）构成的无基体纳米复合材料代表了材料科学中的范式转变，因为与纯聚合物相比，它们极大改善了纳米粒子分散性，并对流变与力学性质提供了更强的可调性。发挥 PGN 的全部潜力需要更深入理解聚合物接枝长度、密度与化学如何 influence 粒子间的界面相互作用。利用分子动力学（MD）描述这些效应已取得巨大进展。然而，MD 的时空尺度限制使得研究涉及少量 PGN 以外的系统成本高昂。在此，我们通过提出一种基于应变能映射框架并结合平均力势（PMF）计算的 PGN 新建模范式来应对部分挑战。在该方法中，每个纳米粒子被粗粒化为一个代表性粒子，链被隐式处理，即隐链粒子模型（ICPM）。以 PMMA 的特异性化学 CG-MD 模型为试验平台，我们通过匹配体相膨胀/压缩应变能密度推导了密排晶格构型中粒子间的有效相互作用。还讨论了 ICPM 中机械功的应变率依赖性。总体而言，与 CG-MD 模型相比，ICPM 模型将计算速度提高了约 5–6 个数量级。这一新颖框架是基于粒子的 PGN 及其共混物模拟的基础，并加速了对 PGN 材料涌现性质的理解与预测。