以自旋磁矩为氧还原反应活性描述符的超高密双原子催化剂
材料科学
2023-05-05 v1
摘要
包括单原子催化剂（SAC）和双原子催化剂（DAC）在内的原子级分散催化剂面临的巨大挑战之一是其极低的金属负载量（通常小于 5 wt%），这从根本上限制了其实用催化应用，例如对氢燃料电池和金属-空气电池至关重要的氧还原反应（ORR）。尽管在超高密（UHD）SAC 方面已取得一些重要进展，但关于具有稳定均匀分散的 UHD-DAC 的报道仍然缺乏。在此，基于实验合成的 M2N6 基元（M = Sc-Zn），我们从理论上证明了金属负载量 > 40 wt% 的 UHD-DAC 的存在，并通过动力学、热学、力学、热力学和电化学稳定性的系统分析加以确认。此外，UHD-DAC 的 ORR 活性可与实验合成的低密度（LD）对应物相媲美甚至更优，且 Fe2N6 和 Co2N6 UHD-DAC 位于活性火山图的顶峰，其超低过电位分别为 0.31 和 0.33 V。最后，发现活性中心的自旋磁矩是 DAC 上 ORR 的催化描述符。我们的工作将激发对超高密 DAC 的实验探索，并为 DAC 的 ORR 活性与其自旋态之间的关系提供新的见解。
引用
@article{arxiv.2305.02620,
title = {Ultra-high-density double-atom catalyst with spin moment as activity descriptor for oxygen reduction reaction},
author = {Peng Lv and Wenjing Lv and Donghai Wu and Gang Tang and Xunwang Yan and Zhansheng Lu and Dongwei Ma},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.02620},
year = {2023}
}
备注
Accept; Physical Review Applied, online https://journals.aps.org/prapplied/accepted/6e070Ad3M481130513b194765dfdaa4e7c6b6b46d