氧化物化合物中束缚极子的理论

我们对MgO和α-Al₂O₃（红方石）中束缚极子进行了多边际的理论研究。使用任意电子-声子耦合系数下的连续介质理论，对计算热解离能、光电子解离能（光学诱导的电子（空穴）从基态自洽态的释放），以及向非松弛激发态的光学吸收。与自由强耦合极子的情况不同，在后者中，光电子解离能与热解离能之比κ的值被证明始终等于3，而在本研究中，κ的值取决于Föhlich耦合常数α和屏蔽库仑相互作用强度β。对这两个参数的合理变化显示，κ的大小通常位于1到2.5之间的狭窄区间。这与MgO中由阳离子空位束缚的空穴O⁻极子的原子化学计算和实验数据一致。使用量子化学方法INDO计算了基态自洽态的热解离能以及由光学诱导电荷转移过程（空穴在O²⁻离子之间的跃迁）的能量。将由阳离子空位（V⁻）束缚的MgO和由Mg²+杂质（V_Mg）束缚的红方石中空穴O⁻极子的结果与实验数据以及彼此进行比较。我们讨论了基于独立模型所得结果的惊人接近性及其与实验的一致性。