基于第一性原理电子-声子耦合揭示赤铁矿(α-Fe₂O₃)中的极化子光学跃迁
材料科学
2022-11-11 v1 化学物理
摘要
光吸收后的极化子形成是定义许多半导体过渡金属氧化物光物理性质的关键过程，这类材料是具有潜在光电和光催化应用的重要材料类别。本工作中，我们以赤铁矿(α-Fe₂O₃)作为模型过渡金属氧化物半导体，证明直接光学布居带边极化子态的可行性。我们采用DFT+U+J方法框架内的第一性原理电子-声子计算，揭示在声子位移的热分布中这些态的存在，并模拟其随温度的演化。我们的计算以极高精度重现了赤铁矿光学介电函数的温度依赖性，并表明带边光学吸收与二阶共振拉曼谱源于涉及与能量大于50 meV的纵向光学声子耦合的极化子光学跃迁。此外，我们发现所形成的极化子包含一个局域于两个相邻Fe原子的电子，其畸变主要沿能量为31和81 meV的声子坐标。
引用
@article{arxiv.2207.14184,
title = {Polaronic Optical Transitions in Hematite (${\alpha}-Fe_{2}O_{3}$) Revealed by First-Principles Electron-Phonon Coupling},
author = {Jacob L. Shelton and Kathryn E. Knowles},
journal= {arXiv preprint arXiv:2207.14184},
year = {2022}
}
备注
38 pages, 7 figures, 2 supplementary figures