极化子的第一性原理理论：形式体系与应用
材料科学
2019-06-21 v1
摘要
我们发展了从第一性原理研究半导体和绝缘体中极化子的理论与计算框架。我们的方法提供电子和空穴极化子的形成能、激发能和波函数，并考虑电子或空穴与所有声子的耦合。本方法的一个重要特征是无需超胞计算，仅依赖于从晶体原胞计算中获得的电子能带结构、声子色散和电子-声子矩阵元。从密度泛函理论的 Kohn-Sham（KS）方程出发，我们将极化子问题表述为变分极小化，并在 KS 态和声子本征模基组中获得非线性特征值问题。在我们的形式体系中，极化子的电子组分表示为 KS 态的相干叠加，与用于计算激子的 Bethe-Salpeter 方程解密切类似。我们通过研究 LiF 和 Li2O2 中的极化子展示了该方法的威力。我们表明我们的方法描述小极化子和大极化子，并无缝捕获 Frohlich 型极化电子-声子耦合以及与声学和光学声子的非 Frohlich 耦合。为定量分析导致极化子形成的电子-声子耦合机制，我们引入了类似于 Eliashberg 谱函数的谱分解。我们使用解析结果和大超胞直接计算验证了我们的理论。本研究构成了真实材料中完整第一性原理极化子多体计算的第一步。
引用
@article{arxiv.1906.08408,
title = {Ab initio theory of polarons: formalism and applications},
author = {Weng Hong Sio and Carla Verdi and Samuel Ponce and Feliciano Giustino},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.08408},
year = {2019}
}
备注
26 pages, 8 figures