极性子弹在第一性原理超胞计算与ab initio子弹方程之间的比较
材料科学
2026-03-25 v1 应用物理
化学物理
摘要
极性子弹是由固体中多余电荷及其伴随晶格畸变形成的复合准粒子，在半导体和绝缘体的传输、光学和催化性质中发挥着关键作用。从第一性原理计算极性子弹的标准方法依赖于密度泛函理论和周期性超胞。另一种方法是将极性子弹波函数、晶格畸变和能量的计算重新表述为使用来自密度泛函理论扰动理论获取的带结构、声子色散和电子-声子矩阵元的耦合非线性特征值问题。本文我们重新审视了这两种方法之间的形式联系，特别关注自互动校正的处理，并在两者之间建立紧凑的形式联系。我们对这两种方法在原型绝缘体TiO2、MgO和LiF中的小极性子弹案例进行定量比较。我们发现这两种方法获取的极性子弹波函数和晶格畸变在所有情况下几乎无差别，而形成能在TiO2中获得良好，在MgO中获得较好。我们指出残余偏差可归因于在密度泛函理论扰动理论方法中忽略了更高阶的电子-声子耦合。
引用
@article{arxiv.2511.01764,
title = {Comparison between first-principles supercell calculations of polarons and the ab initio polaron equations},
author = {Zhenbang Dai and Donghwan Kim and Jon Lafuente-Bartolome and Feliciano Giustino},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.01764},
year = {2026}
}