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基于第一性原理的 Percus-Yevick 硬球标记粒子运动

软凝聚态物质 2021-07-20 v1

摘要

我们为玻璃态系统的标记粒子运动发展了一种基于第一性原理的广义模式耦合理论(GMCT)。该理论为自多点密度关联函数建立了一个耦合的积分微分方程层级,其在形式上可扩展至无穷阶。我们基于 GMCT 层级的前几层,利用我们的 GMCT 框架计算了 Percus-Yevick 硬球系统的自非遍历参数和自中间散射函数。我们还检验了玻璃化转变奇点附近 α\alphaβ\beta 弛豫区的标度律。此外,我们研究了过冷区中的均方位移和 Stokes-Einstein 关系。我们发现,定性上我们的 GMCT 结果与标准模式耦合理论的既有预测有许多相似之处,但定量结果随 GMCT 闭合层级的增加而改变,且通常有所改善。然而,我们也从一般理论角度证明,当前的 GMCT 框架无法解释 Stokes-Einstein 关系的违背,这凸显了对玻璃态动力学第一性原理描述进一步改进的必要性。

关键词

引用

@article{arxiv.2105.03565,
  title  = {Tagged-particle motion of Percus-Yevick hard spheres from first principles},
  author = {Chengjie Luo and Vincent E. Debets and Liesbeth M. C. Janssen},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2105.03565},
  year   = {2021}
}